在众多OER催化剂中，3d过渡金属氧化物(TMO)基催化剂(晶体结构主要是由八面体(Oh)MO₆单元或/和四面体(Td)MO₄单元构成)由于其低成本和良好的催化性能而备受关注。然而，大多数TMO通常只有一个配位位点是主要的活性位点，并且它们的导电性差也限制了其用于催化OER。课题组和澳大利亚伍伦贡大学的合作，发现了一种蜂窝状Fe_xCo_10-xMo₁₅O₄₀(5个FeCoMo₃O₈单位)，具有双配位位点和良好的导电性。电子结构和配位环境实验分析表明，Fe²⁺倾向于占据Oh位，而Co²⁺倾向于占据Td位，且两者都处于高自旋态(Co²⁺ e⁴t₂³，Fe²⁺ t_2g⁴e_g²)。同时，理论计算表明由于Fe_xCo_10-xMo₁₅O₄₀中Fe²⁺的Oh优先占据以及Td和Oh位点的交替分布，有利于形成不对称Fe-O-Co位点，这种直接的Td-O-Oh连接导致形成异核金属原子对，促进了异核金属原子的相互作用，产生协同效应并优化中间体吸附。同时，因为连接氧阴离子的Fe²⁺(Oh)和Co²⁺(Td)都处于HS态，在晶格中建立了快速自旋极化的电子转移通道，这有利于在电催化过程中促进催化剂内部更快的电荷传输，导致优良的OER活性。最优的Fe₅Co₅Mo₁₅O₄₀在10、50和100 mA cm⁻²电流密度下的过电位分别为308、340和361 mV，Tafel斜率为43.7 mV dec⁻¹；并且该材料在10 mA cm⁻²的电流密度下连续运行100小时和经过5000次CV循环后活性仍然保持稳定。这项工作详细阐述了催化剂的原子几何构型和电子构型对催化活性的影响，为利用协同工程设计OER催化剂提供了理论指导。成果以“Simultaneous Activation of Different Coordination Sites in Single-Phase FeCoMo₃O₈ for the Oxygen Evolution Reaction”为题发表在ACS Energy Letters上，陆亚林教授、傅正平副教授和伍伦贡大学的程振翔教授、李晓宁博士为论文的共同通讯作者。