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ACS Nano: Rh单原子调控Cu2O表面电子态促进氧生成催化反应

电化学分解水是利用太阳能、风能等可再生能源来获得氢燃料的有效途径。电化学分解水反应包括氧生成反应(OER)和氢生成反应(HER),氧生成反应是个缓慢的4电子过程,因此需要催化剂来加速,但目前有效稳定的氧生成反应催化剂的获得还是个挑战。基于过渡金属如Ni, Co, Mn, Fe的材料是很有希望的候选催化剂,过去人们已经发展了一些方法来提高它们的催化活性,如氧空位、应变调控、复合结构等,这些策略虽然取得了一些成功,但还需发展更多有效的调控手段。过渡金属基材料的催化活性与它们的外层d轨道电子构型有关,因此通过引入外层d轨道电子构型不同的金属元素,将有可能提高催化活性。基于这一想法,陆亚林团队与韩国蔚山科技大学 (UNIST)的李峰博士、Jong-Beom Baek教授等合作,采用一种简单的离子置换方法,在Cu2O纳米方块表面引入Rh单原子,由于Cu具有3d10电子结构,而Rh具有4d8电子结构,因而Rh的引入调制了Cu的外层d轨道电子结构,从而显著提高了Cu2O的催化活性,Cu2O-RhSA的性能甚至超过了商业化的贵金属氧生成催化剂IrO2。第一性原理计算证实了Rh的引入会改变Cu2OCu-O相互作用以及电子密度分布,优化了Cu原子对反应基团的吸附,从而提高了催化活性。文章以Surface Electronic Modulation with Hetero-Single Atoms to Enhance Oxygen Evolution Catalysis为题于2021.06.29发表在ACS Nano上,傅正平副教授为论文的共同通讯作者。

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c02989


1. 制备过程及反应过程示意图



2Cu2O-RhSA的电催化性能及与Cu2OIrO2的比较();右图:Rh单原子掺杂对Cu2O电子态的调制以及对OER过程的影响()