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Nature Commun产H2O2碳基电化学催化剂的高活性氧官能团构建和活性位点确定的研究取得进展

双氧水是一种绿色氧化剂,在消毒、杀菌、漂白、化工合成等领域有广泛应用,预计2024年全球的需求量将达到600万吨。但目前99%的双氧水是通过蒽醌多步法制备,该工艺耗能大,且只能集成化制备。蒽醌多步法所固有的复杂性促使研究人员发展一步法,以能在简单设备上小规模连续生产双氧水,而电化学合成方法是满足要求的最佳方法之一。电化学合成方法中,发展高活性和选择性的催化剂是其中的关键。氧化碳材料因为合成简单、成本低,活性高,选择性好,且可嵌入不同的氧官能团来调节和优化其性能,因此被广泛研究作为电化学合成双氧水的催化剂。但是这类催化剂中活性位点的本质还存在争议,还缺乏直接的实验证据。

 


    最近,陆亚林课题组与韩国Unist的研究组合作,将碳材料活化来产生未饱和的边缘活性位,然后再在这些活性位上嵌入氧官能团。研究发现富醌的催化剂对双氧水的生成具有很高的活性和选择性,在0.75V的相对电势下,双氧水的产率达到97.8%。通过第一性原理计算和同步辐射表征, 研究人员确定了不同位置上负载醌官能团的活性趋势,并确定了活性最好的负载位置。这一工作对指导设计具有高活性和高选择性的产双氧水碳基催化剂具有重要意义。文章最近以“Building and identifying highly active oxygenated groups in carbon materials for oxygen reduction to H2O2为题在线发表在Nature Communication上,课题组傅正平副教授、陆亚林教授、博士生邹维是论文的共同作者。

 

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-15782-z